2025年10月31日，上海交通大学溥渊未来技术学院薄首行与浦江国际学院陈松良等组成交叉研究团队，在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上发表题为”Three-Dimensional Operando Photoacoustic Microscopy Reveals Hidden Patterns in the Complex Electrochemical Plating Process of Lithium Metal“的研究论文（https://doi.org/10.1021/jacs.5c11702），利用电池工况三维光声成像技术揭示了复杂锂金属电化学沉积中的三种模式，为锂金属不均匀沉积及锂枝晶形成提供了机理解释，推动枝晶缓解策略的开发与优化。此外，该研究提供丰富数据，可支持人工智能驱动的锂金属电池诊断技术以优化锂金属负极安全性的评估方法。溥渊未来技术学院的薄首行教授与浦江国际学院的陈松良教授为论文的通讯作者，溥渊未来技术学院未来电池研究中心、浦江国际学院的博士生周静颖以及浦江国际学院的博士生唐星烨为论文的第一作者。其他合作者还包括溥渊未来技术学院未来电池研究中心、浦江国际学院的博士生于欣雨。本研究工作得到了国家自然科学基金委优秀青年科学基金（22222204）、科技部重点研发计划（2021YFB3800300）等项目资助。
为构建高能量密度电池，锂金属负极因其极高的理论比容量而受到关注。然而，锂金属的电化学沉积过程不均匀且复杂，可能导致锂金属电池短路和容量衰减。这些不利现象的预测与控制极具挑战性。锂金属的高化学活性与低电子密度导致样品易氧化、成像对比度差。现有成像工具仅能捕捉复杂过程的片段，难以获得同时具有高分辨率结构细节和全面的大视场锂结构信息，犹如仅见冰山一角，难以阐明锂生长多样性机制。不同成像方法揭示出锂金属生长行为的差异。研究将这些生长行为归因于不同机制，包括锂原子的表面扩散、锂的晶体取向、空间电荷层形成，以及固体电解质界面（SEI）的扩散系数等。然而，目前仍缺乏全面统一的解释。因此，开发先进成像技术对于彻底阐明锂沉积的复杂动态至关重要。
为此，研究团队开发了一种基于微机电系统（MEMS）的快速光声显微成像（PAM）系统，用于揭示锂沉积过程中的复杂机制。凭借MEMS的微型化与快速扫描特性，该系统可在几十秒内实现微米级分辨率和毫米级视场范围的无损三维观察，定量追踪锂金属负极不同区域的三维动态演化过程，从而实现对锂沉积过程的工况（operando）监测，是阐明锂沉积等复杂电化学过程内在机制的强大工具。
该技术能够定量解析锂凸起形成区域与均匀沉积区域之间的微观结构差异，揭示了锂金属的三种沉积模式，即爆发式、稳定式和衰减式。三种模式均起始于扩散控制阶段，随后其沉积行为出现分化。该工作进一步分析了不同生长模式（锂沉积高度随时间演化）与形貌演变（锂高度随空间变化）的关联。爆发式生长导致锂凸起形成，稳定式生长对应相对均匀的沉积形貌，而衰减式模式可能源于非致密锂金属的结构不稳定性。这些现象可能与固体电解质界面（SEI）扩散性的空间异质性有关。对锂沉积高度演化的数学拟合显示，局部扩散系数较低的区域倾向于爆发式生长并形成凸起。即使在同一电池及相同电解液组成下，不同位置的局部扩散系数仍存在显著差异，此为导致锂沉积不均匀性的关键因素。此外，本工作可提供丰富数据，支持人工智能驱动的诊断模型开发，以提升锂金属负极安全性的评估与优化。
论文链接:
https://doi.org/10.1021/jacs.5c11702
作者简介
周静颖
上海交通大学溥渊未来技术学院未来电池研究中心、浦江国际学院博士生，研究领域为固态电池内多物理化学场的原位表征。
唐星烨
上海交通大学浦江国际学院博士生，研究领域为快速光声成像技术。
通讯作者简介
薄首行
教授、博士生导师，上海交通大学溥渊未来技术学院、化学化工学院（双聘），化学生物协同物质创制全国重点实验室成员，国家优秀青年科学基金获得者，2009和2014年分别获得复旦大学和美国纽约州立大学石溪分校学士和博士学位。随后，在美国麻省理工学院与劳伦斯伯克利国家实验室开展博士后研究。2017年加入上海交通大学。研究工作主要集中在固态电池中的跨尺度力-电耦合反应机制。
陈松良
副教授、博士生导师，上海交通大学浦江国际学院，2003年和2005年于台湾大学获学士及硕士学位。2011年于密西根大学获博士学位，随后在密西根大学医学院从事博士后研究。2013年加入上海交通大学。研究工作主要是先进光学成像技术与人工智能医学影像研究。
